Высокий

Научные отчеты, том 13, Номер статьи: 12472 (2023) Цитировать эту статью

657 Доступов

1 Альтметрика

Подробности о метриках

Разработана и применена методика измерения с помощью высокочастотной (1,5 кГц) спонтанной рамановской спектроскопии для измерения внешних флуктуаций, возникающих в локальной концентрации изотермической бинарной газовой смеси метана и воздуха. Комбинационное возбуждение обеспечивается высокочастотным лазером на длине волны 527 нм в двухимпульсном режиме. Сигнал Стокса Рамана собирается с помощью камеры EMCCD, соединенной с высокочастотным усилителем в качестве затвора. Излучаемый сигнал собирается в диапазоне длин волн 596–627 нм, что позволяет одновременно отслеживать сигналы Q-ветви Стокса метана и азота. Калибровочные кривые первоначально получаются для каждого вида (\({\text{CH}}_{4}\) и \({\mathrm{N}}_{2}\)) на основе установившихся концентраций, а затем корректируется в процессе эксплуатации для обнаружения локальных нестационарных колебаний смеси при частотах пульсаций газа до 250 Гц. Главной новинкой является демонстрация рамановской спектроскопии для одновременного многовидового измерения нестационарных концентраций газофазных смесей метана и воздуха с использованием лазерного луча с высокой частотой повторения, низкой энергией в импульсе в сочетании с высокочастотным усилителем и одиночная камера.

Измерение нестационарных локальных концентраций веществ в газах на месте является общей необходимостью при решении различных задач в реагирующих и нереагирующих потоках, например, для определения каталитической реакционной способности1, получения данных для моделей смешивания веществ2 или для изучения термоакустической нестабильности3,4. . Однако для измерений на высоких частотах (кГц) доступно несколько вариантов. Спектроскопия перестраиваемого диодного лазера (TDLAS)4,5,6,7,8,9,10,11 использовалась для высокочастотных измерений в пределах прямой видимости. Флуоресценцию можно использовать для быстрых локальных измерений, если у видов есть доступные переходы с достаточной силой линий, как, например, в случае с NO, OH, а также у определенных видов, доступ к которым можно получить с помощью непрерывных волн12 или высокочастотных импульсных лазеров13. Разработки в области высокочастотных лазеров с импульсным режимом позволили проводить однократную и многовидовую рамановскую спектроскопию видов14,15,16,17, однократные измерения видов с использованием решеточной спектроскопии18, а также измерения видов в когерентном антистоксовом комбинационном рассеянии (CARS)19 . Однако эти эксперименты требуют узкоспециализированного оборудования с очень сложной и дорогой установкой. Более того, импульсные лазеры ограничены тем, что обеспечивают импульсы с высокой частотой повторения только в течение короткого периода времени, после чего следует длительное время для охлаждения. Измерения рэлеевского и отфильтрованного рэлеевского рассеяния являются массовыми измерениями и, следовательно, не зависят от вида. Кроме того, рэлеевское рассеяние (но в меньшей степени фильтруемое рэлеевское рассеяние) менее подходит для систем в закрытых помещениях, где рассеянный свет той же длины волны, что и насос, будет собираться (например, от стен, частиц и т. д.), и его трудно отфильтровать в любым разумным способом. Таким образом, для любых приложений, где идентификация вида является ключевым моментом, или экспериментов в закрытых помещениях, такие измерения гораздо менее подходят и должны сочетаться с комбинационным рассеянием света20.

Измерения спонтанного комбинационного рассеяния света21,22,23 основаны на сдвиге частоты испускаемого фотона относительно падающего, что связано с колебательными модами исследуемых частиц24,25. В частности, комбинационный сдвиг \(\Delta \tilde{\nu }\) выражается в волновых числах (единицы см\(^{-1}\)) и рассчитывается с использованием \(\Delta \tilde{\nu } = \left( 1/\lambda _{p} - 1/\lambda _{S} \right) \times 10^7\), где \(\lambda _{p}\) — насос (или возбуждение) длина волны, а \(\lambda _{S}\) — спектральная (или излучаемая) длина волны в нм. Высокоскоростные импульсные лазеры не часто рассматривались для измерений высокочастотной рамановской спектроскопии в газах, поскольку рамановские оптические сечения малы, а мощность типичных импульсных лазеров недостаточна. Чтобы преодолеть низкую энергию лазера, сигналы комбинационного рассеяния света можно усилить с помощью методов многопроходного резонатора, однако это ограничивает временное разрешение26. Последние технологические достижения привели к появлению высокочастотных лазеров, обеспечивающих повышенную энергию импульса и адекватное временное разрешение1,27,28,29. Однако существует компромисс между частотой повторения (т. е. частотным разрешением измерения) и энергией, передаваемой за импульс. Это приводит к компромиссу между соотношением сигнал/шум и временным разрешением, которое может быть получено с помощью системы. В этой работе разработана высокочастотная (1,5 кГц), низкоэнергетическая, безвсплесковая система спонтанной рамановской спектроскопии с целью измерения и характеристики локальных концентраций веществ в нереагирующей изотермической бинарной газовой смеси (метан-воздух). .